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石井 徹哉; 廣沢 孝志
PNC TN9410 97-075, 20 Pages, 1997/08
高速炉用ウランープルトニウム混合酸化物燃料の融点に関しては、従来、1960年代の知見に基づく評価が行なわれてきた。一方、80年代から最近にかけての融点実測値の拡充や測定精度の改善により、60年代の融点報告値の一部について下方修正を行なう必要があることや、燃焼に伴う融点変化に関して60年代の知見とは異なる傾向が認められるようになった。そこで、本研究では、現時点における最新の知見を考慮したMOX燃料の融点評価を行ない、得られた成果を高速炉の熱設計に反映することを目的とした。評価においては、予めUO-PuO-PuOの擬3元系理想溶体モデルを仮定した上で、融点がPu濃度、O/M比、燃焼度に対する依存性を有するものとしてそれら依存性を独立に評価するとの方法を用いた。本研究で得られた融点評価式を、以下に示す。割愛上式中のTPuは融点のPu濃度依存性、TO/MはO/M依存性、TBuは燃焼度依存性をそれぞれ意味し、UO融点(T0)からの変化量として整理している。なお熱設計上は、融点実測値に対して保守的な評価となることが必要とされるため、熱設計時には、上式に、上式より得られる評価値と実測値との最大差を定数項Tとして加えた以下の式の使用を推奨する。割愛上式の適用範囲は、以下の通りである。Pu濃度:0PU60% O/M比:OM2.00 (O/Pu比換算で1.61以上2.0以下)
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PNC TJ1407 94-001, 56 Pages, 1994/12
II価の銀イオンに関する電解試験の一環として、Ag2+を含む硝酸溶液中におけるステンレス鋼の腐食データの採取ならびに電気化学的な方法(電解還元)による銀の回収方法について検討し、以下の結果を得た。(1)Ag2+を含む硝酸溶液中においてステンレス鋼304Lは、粒界腐食を呈し、腐食は著しく促進される。(2)ステンレス鋼304Lの腐食速度は、Ag2+濃度に依存し、直線的に増加する。(3)硝酸溶液中における銀の還元電位を明らかにし、その電位において作用電極表面に銀が電析したことを確認した。(4)銀の電析率に及ぼす、不純物元素の影響はない。
都所 昭雄; 根本 剛; 沼田 浩二; 根本 康弘*; 根本 正行*; 塙 英治*; 吉沢 知幸*
PNC TN8440 94-011, 19 Pages, 1994/04
本廃液処理設備においてプルトニウム燃料各施設から発生した各種廃液を順調に処理することができた。その主な内容は次のとおりである。(1)本年度の工程中和廃液受入量は9541、分析廃液は690.51であり、合計1644.51である。なお、前年度繰越量を含めると今年度処理対象液量はそれぞれ10781、707.51の合計1785.51である。(2)その内、今年度の工程中和廃液及び分析廃液の処理量は、それぞれ9931、6481であった。(3)処理後の・放射能濃度は、何れも放出基準値である5.610ー2Bq/m1以下であった。
桜井 聡; 臼田 重和; 阿見 則男; 平田 勝; 若松 幸雄; 館盛 勝一
日本原子力学会誌, 35(2), p.147 - 154, 1993/02
硝酸に難溶性である酸化プルトニウム(PuO)の電解酸化法による溶解についてスケールアップ実験を行い、引続き得られたプルトニウムの精製法を検討した。HNO溶液中で酸化剤としてAgを用いることにより、約80gのPuOを2時間以内に効率的に溶解できることを確認した。また、溶解後のPuの原子価調整は、二酸化窒素ガス吹込みにより、温度33C以上、HNO濃度5M以下の条件で40分以内にPu(IV)に原子価調整できることを明らかにした。ミキサセトラを用いたTBP抽出法によるPuの精製では、Amの除染係数として約2,900を得た。これらのことから、電解酸化法で溶解されたPuOは、容易に精製ができる。
佐藤 寿人; 川又 博; 蛭町 秀; 廣田 栄雄; 磯前 裕一*
PNC TN8410 91-237, 31 Pages, 1991/09
プルトニウム燃料施設では、プルトニウムの環境への影響の評価のため、排気口出口での核燃料物質の年間放出量を算出する必要があるが、この計算過程で、移行率を用いる。しかし、この移行率のバックデータについては、各施設の運転実績からのデータがあるのみでグローブボックス内での移行率試験は行われていなかったため、PuO2粉末を収納する粉末容器の開口面積、グローブボックスの換気回数をパラメータとする移行率試験を行うことにした。本試験により次のような知見を得た。1)移行率I〔発生したPuO2エアロゾルが排気口に移行する割合〕及び移行率II〔粉末容器内のPuO2粉末重量に対してPuO2エアロゾルが排気口に移行する割合(通常呼ばれている移行率)〕は、粉末容器の開口面積が増加するにしたがって増加する。2)グローブボックスの通常の換気回数(314回/h)の範囲では、移行率I及び移行率IIは、換気回数の影響よりグローブボックス内の気流状態の影響を受ける傾向がある。3)本試験における移行率I及び移行率IIの最大は前者が0.56、後者が1.310-5であった。なお、このときの試験条件はPuO2粉末重量:1490g、粉末攪拌時間:5分間、粉末容器開口面積100cm2、グローブボックス換気回数:3回/hであった。
桜井 聡; 館盛 勝一; 吾勝 常勲; 木村 貴海; 吉田 善行; 武藤 博; 山下 利之; 大内 金二
日本原子力学会誌, 31(11), p.1243 - 1250, 1989/11
被引用回数:3 パーセンタイル:41.84(Nuclear Science & Technology)難溶性の物質である二酸化プルトニウムを溶解するには、電気化学的に生成したCe、Ag等の酸化力を利用する方法が有力であることが知られている。本報告では、このような電解酸化溶解の各種条件の検討結果、および本法をスケールアップするために必要な、最大10g規模の二酸化プルトニウム溶解実験の結果について述べる。本研究の結果、酸化剤としてAgを利用すれば室温においても十分大きな溶解速度が得られること、また多量のPuOを試料とする場合、溶解反応の律速段階がAgの再生反応であること、さらに電解時における陰極からの水素の発生は電流密度と陰極液の硝酸濃度を調節することで抑制可能であること等が明らかになり、本法がスケールアップ可能である見通しを得た。
福島 奨; 大道 敏彦; 半田 宗男
J.Less-Common Met., 121, p.631 - 636, 1986/00
被引用回数:13 パーセンタイル:80.28(Chemistry, Physical)ウラン・プルトニウム及びこれらの混合酸化物燃料の熱伝導度に及ぼす固溶希土類元素の影響について組織的な研究を行った。希土類元素としては、Nd、Sm、Eu及びGdを選び、これにYを含めて、0~15Mol%濃度範囲及び700~1900Kの温度範囲について調べた。固溶体の熱伝導度は、実測した熱拡率及び文献に報告された酸化物燃料及び希土類酸化物の値から推測した固溶体の比熱及び熱膨張係数を用いて求めた。得られたデータをAmbegaokerの導出した誘電体に関する熱伝導度式に導入して、歪パラメータを算出した。この結果、上記酸化物燃料と希土類元素固溶体の熱伝導度について任意の希土類酸化物含有量(最大15Mol)及び700~1550Kの温度範囲について、半理論的に計算で求めることが可能となった。
大道 敏彦; 野村 末雄; 前多 厚
Journal of Nuclear Science and Technology, 22(4), p.329 - 330, 1985/00
被引用回数:3 パーセンタイル:53.49(Nuclear Science & Technology)PuOの炭素熱還元過程中のAmの蒸発を質量分析的に研究した。Amは反応の一過程でPuに比して優先的な蒸発を示すことを見い出した。CとPuOの混合比が1.5:1の試料を1400C,5時間加熱して、PuOに最初含まれていたAmが90%除去される例を示した。反応の中間生成物としてのAmOあるいはAmCの存在が、Amの優先的な蒸発の原因となるであろうと推定した。
鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄
Journal of Nuclear Materials, 115, p.331 - 333, 1983/00
被引用回数:5 パーセンタイル:85.28(Materials Science, Multidisciplinary)炭素還元法によって二酸化プルトニウムから単チッ化プルトニウムを合成した。還元の途中では面心立方晶PuO、体心立方晶PuOおよび六方晶PuOが生成し、チッ素の存在によって体心立方晶PuOが安定化するのを認めた。また、単チッ化物の格子定数は一定であって、炭素などがこの相に固溶しないことが示唆された。高純度の単チッ化プルトニウムを合成するために理論値よりも多い炭素を最初に添加し、酸素を完全に除去した後に残留する炭素を水素気流中で加熱することによって除去し、酸素および炭素含有量が0.1wt.%以下の単チッ化物を調製した。
鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄; 半田 宗男
Journal of Nuclear Science and Technology, 20(10), p.874 - 876, 1983/00
被引用回数:1 パーセンタイル:27.09(Nuclear Science & Technology)ウラン・プルトニウム混合酸化物から炭素熱還元によって一炭化物を調整し、その生成機構を調べた。中間生成物として、亜化学量論組成をもつ二酸化物、三二炭化物、および二炭化物の生成を認めた。還元の中間階段で生成する一炭化物および残留する二酸化物相の格子定数を測定した結果から原料の酸化物粉末の性質および試料の形状が還元挙動に影響を与えることがわかった。
石田 泰一; 渡辺 昌介*; 小松 純治*; 河田 東海夫*
PNC TN243 81-03, 24 Pages, 1981/10
高速炉用燃料開発計画の一環としてラプソディ、DFR等、海外の高速炉を利用して行った燃料要素照射試験の概要及び高速実験炉「常陽」における燃料の燃焼実績をまとめた。海外の高速炉を利用した一連の試験で照射した燃料要素本数は約100本であり、最高到達燃焼度は約113,000MWD/T(要素平均値)である。一方高速実験炉「常陽」ではこれまでに約8,400本の燃料要素が燃焼済み又は燃焼中であり、最高燃焼度は約32,000MWD/Tにいたっている。これらの燃料の照射後試験により、FPガス放出率等燃料設計上有用なデータが得られた。
野村 靖; 内藤 俶孝; 山川 康泰*
JAERI-M 9201, 51 Pages, 1980/11
モンテカルロ法コードKENO-IVと原研で新たに開発整備中の多群定数ライブラリーMGCLとの組合せにより、各種形状下におけるプルトニウム燃料に関する実験データを用いて、ベンチマーク計算を実施したので報告する。これは、原研で整備中の臨界安全性評価コードシステムの臨界計算精度評価を目的として計画された原子炉外臨界体系の解析作業の一環として実施されたものである。Pu(NO)水溶液、Pu純金属あるいはPuO-ポリスチレン-コンパクトが、球、円筒あるいは直方体形状で存在するときの臨界データ33ケースについて実効増倍率を計算すると、この値は0.955から1.045までの範囲に巾広く分布する。これはとり扱った実験体系のプルトニウムの形態、同位体組成、H/Pu比などが多種多様であるからである。
内藤 奎爾*; 辻 利秀*; 大内 金二; 矢幡 胤昭; 山下 利之; 田川 博章
Journal of Nuclear Materials, 95, p.181 - 184, 1980/00
被引用回数:13 パーセンタイル:77.12(Materials Science, Multidisciplinary)二酸化プルトニウムの電気伝導度を温度950~1100C、酸素分圧2.110~10Paの範囲で測定した。酸素分圧の関数としての電気伝導度変化には、極小値と、それに伴うn型からp型伝導への転移が見られる。この極小値は、不純物によるものと考えられるが、酸素過剰組成のPuOの存在する可能性も除外できない。電気伝導度の極小値の温度依存性から、固有のバンドギャップとして2.5eVが得られた。n型伝導領域におけるlog-logPoプロットの傾きは、-1/4.99(950C)、-1/4.72(1000C)、-1/4.77(1050C)、-1/4.81(1100C)であり、以前に報告されている値とよく一致する。また、この領域おける格子欠陥は、イオン化された酸素空孔が適当であると思われる。
桜井 勉; 高橋 昭; 古牧 睦英
Journal of Nuclear Science and Technology, 11(2), p.74 - 76, 1974/02
被引用回数:3ルテニウム103を用い、酸化プルトニウム-酸化ルテニウム混合物のフッ素化および六フッ化プルトニウムの熱分解プロセス中のルテニウムの挙動を調べた。ルテニウムはプルトニウムより低温でフッ素化され、揮発する。熱分解によるプルトニウムの回収では、ルテニウムが共存すると著しく回収率が低下する。回収されたPuFはルテニウムで汚染されてる。